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    含Pd雙金屬分子篩催化劑控制稀燃汽油機NO 排放
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    含Pd雙金屬分子篩催化劑控制稀燃汽油機NO 排放

    2019-09-11      閱讀:
    為實現對稀燃汽油機NO 排放的有效控制,對Pd·In—ZSM5、Cu—Pd—ZSM5催化劑在實際稀燃排氣條件下進行了研究.對Pd·In·ZSM5催化劑,由于Pd、In兩種金屬的作用,出現了兩個NO 轉化效率的峰值,高轉化效率達到35.720.Cu-Pd-ZSM5催化劑可以實現CO對NO 的還原反應,使稀燃NO的轉化效率高達到6020,并且具有較寬的活性溫度窗口;當量空燃比時,NO的轉化效率超過7020.含Pd的雙金屬分子篩催化劑,在不同的溫度范圍內,可以實現HC和CO對NO的協同還原反應,有效拓寬較高NO轉化效率的活性溫度窗口.

    稀燃汽油機推廣應用的關鍵之一是實現稀燃NO的有效控制.研究人員在稀薄燃燒型催化劑的開發方
    面開展了大量的研究工作⋯,其中選擇性還原催化劑由于可以利用還原劑對排氣中的NO 實現有效的選擇性還原,而受到廣泛的關注.Cu-ZSM5分子篩催化劑在富氧條件下能夠有效催化烴類還原 NO的反應,因此以分子篩為載體的各種金屬交換分子篩體系的催化劑得到了廣泛研究.但目前含Cu.ZSM5等單金屬分子篩催化劑還遠不能實際應用于稀燃汽油機,原因有:一是還原NO的反應過程非常復雜,單金屬分子篩催化劑存在著活性低、活性溫度窗口窄等不足;二是有關研究往往限于采用配氣成分,不能反映稀燃汽油機的實際排氣條件.針對以上問題,筆者在實際稀燃汽油機排氣條件下,進行了雙金屬分子篩催化劑的活性研究.
    鈀(Pd)和鉑(Pt)、銠(Rh)是常用的三效催化器的主要活性金屬成分.在分子篩催化劑中,對Pt—ZSM5和Rh—ZSM5有一些研究j,對Pd分子篩的研究較少.本研究在實際汽油機稀燃排氣條件下,利用含Pd雙金屬分子篩催化劑,進行了控制NO排放的研究.
    由于Cu—ZSM5在研究中表現出較好的性能,而In—ZSM5在甲烷還原NO反應中具有較高活性,引人重視J,因而筆者進行了Cu—Pd—ZSM5、Pd—In—ZSM5催化劑的研究.

    1實驗裝置與方法
    圖1為研究采用的實驗裝置.其中稀燃汽油機是基于國產465QE電控噴射發動機,配以自主開發的稀薄燃燒電控系統而實現的.利用該電控系統,可以調節噴油量、點火提前角、空燃比等參數.利用測功機控制柜調節發動機的轉速和負荷.實驗過程中將發動機調節到固定的稀燃工況保持不變.排氣由排氣管和支管流出,分子篩催化劑置于排氣支管中,電加熱器可以對排氣進行均勻加熱,結合溫控儀調節控制流過催化劑的排氣溫度,溫度由與溫控儀配合使用的熱電偶測出.
    排氣分析儀分別從排氣管和支管后取樣測量,排放儀采用FGA4000系列五組份汽車排氣分析儀.根據催化劑前后的排放濃度值計算出各排放物的轉化效率.
    含Pd雙金屬分子篩催化劑控制稀燃汽油機NO 排放
    2實驗結果與分析
    2.1Pd-In-ZSM5催化劑的活性研究
    研究表明,In—ZSM5催化劑對于NO的HC—SCR
    (HC選擇催化還原)反應具有一定的活性.圖2給出了對Pd—In—ZSM5催化劑的研究結果.實驗工況為:負荷0.3MPa,轉速為2000r/min,空燃比為17,點火提前角為36。CA,空速為40000h(空速定義為每小時流過催化劑的排氣體積流量與催化劑容積之比,其單位為h),實測流量后計算可得.催化前排放為:
    (NO )=1600×10~,(HC)=150×10~,(CO)=0.09%.在200℃時,NO轉化效率開始上升,在220℃時,NO轉化效率(NO)達到一個峰值,為28.4%,而在這個溫度區間內,HC的轉化效率尺(HC)在上升,而CO的轉化效率(CO)則略有下降,說明發生了HC—SCR反應,并在反應過程中產生了一定的CO,In可能對該過程起到主要的催化作用.而在240~300℃的區間內,NO的轉化效率逐漸升高后又下降,出現了二個峰值,峰值在268℃時達到35.7%.在這次NO轉化效率上升的區間內,HC、CO的轉化效率同時上升,CO與NO的轉化效率同步上升,說明
    CO也參與了NO的SCR反應,Pd對該過程起到主要催化作用.在268℃之后,NO的轉化效率逐漸下降,在340℃時降至25.7%.表明O:對HC和CO的氧化作用逐漸.結果表明,Pd—In—ZSM5中兩種活性金屬對NO具有不同的催化機理,可實現HC和CO對NO的協同還原反應,從而出現了兩個明顯的NO轉化效率峰值區間,這對于拓寬分子篩的高活性溫度窗口是有益的.
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    2.2Cu-Pd-ZSM5催化劑的活性研究
    圖3為工況1時Cu—Pd—ZSM5的活性曲線.工況1的負荷為0.2MPa,轉速為1800r/min,空燃比為18,點火提前角為32。CA,空速為10000h~.催化前排放為:(NO )=1250×10一。,(HC)=146×10一。,(CO)=0.10%.由圖可知,NO轉化效率在130oC后即開始迅速上升,至170oC時即升至54.3%,此后至340℃的較寬溫度區間內,轉化效率出現兩次小幅波動,高在335oC時達到62.3%,催化后NO排放為470×10~,而HC轉化效率則在150~180oC時迅速上升至80%,CO更是在此溫度范圍內轉化效率由20%急劇升至100%.這種規律與Cu—ZSM5等催化劑的催化規律大不相同.圖4為Cu—ZSM5在相近工況條件下的活性曲線,在該曲線中可以看到CO轉化效率下降,即其濃度明顯上升的階段,表明HC是NO 的主要還原劑,并可能在氧化過程中出現了CO.此外,Cu—ZSM5催化劑對NO的轉化效率要比cu—Pd—ZSM5低得多.這說明,cu—Pd—ZSM5具有很低的活性溫度,活性較好,可以穩定在54%~62%,HC、CO均起到對NO 的選擇還原作用,并具有非常寬的活性溫度區間.在CO起到選擇還原作用這一點上,Cu—Pd—ZSM5與Ir—ZSM5有些相似.實際上,在三效催化器中,Pd主要轉化HC和CO.而在
    Cu—Pd—ZSM5中,則加強了對于兩種還原劑還原NO 的選擇性,從而提高了NO的轉化效率.而本工況下較低的空速也是使NO轉化效率提高和HC、CO很快實現完全轉化的原因之一.
    含Pd雙金屬分子篩催化劑控制稀燃汽油機NO 排放
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    為了進一步驗證以上結論,在工況2下進行了實驗研究,結果如圖5所示.工況2負荷為0.2MPa,轉速為1800r/min,空燃比為15.5,點火提前角為30℃A,空速為10000h~.催化前排放為:(NO)= 
    1725×10一,(HC)=128×10~,(co)=0.38%.由圖可知,在130~230oC的溫度區間內,HC、CO和NO的轉化效率都在上升,HC、CO的轉化效率升至100%,
    NO的轉化效率升至37%,在250~335oC的溫度范圍內,NO的轉化效率繼續上升,高達46.8%.3種排放的變化規律進一步表明,HC、CO均參與了對NO的選擇還原反應.與工況1相比,活性溫度升高,這與有關研究結果類似.因為工況1實驗過程中,曾將催化劑加熱到400oC左右的高溫,對催化劑的性質產生了一定的影響,使活性溫度窗口向高溫度方向移動.另外,催化劑的活性有所降低,有兩方面的原因,一是活性溫度升高后,在較高的溫度下HC、CO與O的反應加強,
    二是Pd抗硫中毒和鉛中毒的能力較差,而實驗中采用的汽油(RON93)含硫量較高,并含有很少量的鉛.
    由于CO在cu—Pd—ZSM5對NO的催化反應中作用明顯,而在較低的空燃比下CO的排放較高,又考察了不同空燃比下Cu—Pd—ZSM5對3種排放的轉化規律,結果如圖6所示.圖6為不同空燃比時cu—Pd—
    ZSM5的活性曲線,負荷為0.2MPa,轉速1800r/min,空速為10000h~,排氣溫度在300oC左右.由圖中可以看出,在空燃比為14和14.7時,NO實現了較高的轉化效率,但在空燃比為15、16等稀燃條件下,NO轉化效率迅速降低,至空燃比為18、19時又略有升高.這是由CO與NO的濃度比值和O濃度變化的綜合作用引起的,另外,由于催化劑多次使用,活性有所降低,達到較高活性時所需溫度有所升高.HC則實現了完全轉化,CO的轉化效率在空燃比為14的濃燃條件下為76%.在當量空燃比及稀燃條件下HC、CO轉化率均為90%以上.通過對Cu—Pd—ZSM5進行深入的改進研究,和發動機運轉工況進行匹配,從而進一步提高NO的轉化效率,同時進一步降低稀燃汽油機的原機NO排放,也有望應用于稀燃汽油機上.

    3結論
    (1)對Pd—In—ZSM5催化劑,由于Pd、In兩種金屬的作用,出現了兩個NO轉化的峰值,一個峰值附近,出現了CO濃度的升高,表明HC—SCR反應為主,高轉化效率達到35.7%;
    (2)對Cu—Pd—ZSM5催化劑,可以實現CO對NO的還原反應,從而使稀燃NO的轉化效率升高,高超過60%,并且具有較寬的活性溫度窗口,而當量空燃比時,由于CO濃度,NO的轉化效率超過70%;
    (3)含Pd的雙金屬分子篩催化劑,在不同的溫度范圍內,可以實現HC和CO對NO的協同還原反應,有效拓寬較高NO轉化效率的活性溫度窗口.
     
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