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    分子篩吸附法脫除VOCs的研究進展
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    分子篩吸附法脫除VOCs的研究進展

    2019-09-24      閱讀:
    吸附法是控制揮發性物(VOCs)對環境破環的有效手段。分子篩具有均勻的孔道結構、孔徑大小規整、比表面積大、熱穩定性好等特點,在治理VOCs領域受到廣泛關注。綜述了A型、X型、Y型、ZSM型分子篩在吸附VOCs方面的研究進展,分析表明,沸石分子篩的孔道結構、硅鋁比、表面物理化學性質,VOCs的種類、性及親水性,對沸石分子篩吸附性能影響較大;簡述了分子篩在工業應用中的實例,并對今后分子篩吸附VOCs的研究及應用提出了建議。

    1引言
    揮發性化合物(VOCs)是一類化合物的統稱,是指飽和蒸氣壓在常溫下>70Pa、沸點常壓下在50~260℃的化合物質,此類化合物對人類的健康有很大危害。VOCs種類包括酮類、
    烴類、醇類和脂類等。VOCs人為排放量主要來自使用溶劑的工業活動、燃料燃燒和交通運輸工程。據統計,我國VOCs的排放量非常大,遠高于粉塵和二氧化硫等污染物的排放量。就目前來看,我國對VOCs排放進行控制的技術還很不成熟,存在較多問題,給VOCs排放控制帶來較大的難度,不利于環境的治理與改善。因此,開展VOCs治理研究工作刻不容緩。
    近年來,VOCs吸附劑的研究引起眾多學者的興趣。關于該體系的報道,以活性炭和分子篩居多;钚蕴糠肿雍Y因其困難、疏水性差、易燃燒等缺點,導致其在工業中的應用效果并不明顯。

    因此,開發新的吸附劑來提高對VOCs的治理控制顯得尤為重要。沸石是具有晶體結構和規則孔徑的材料,均勻的孔徑阻止大于一定尺寸的分子進入晶格,具有分子篩的功能。其中,疏水沸石因具有良好的使用性、疏水性和熱穩定性等特點而引起廣泛關注。
     
    1分子篩吸附技術治理VOCs
    分子篩不是一種催化材料,還具有良好的吸附分離功能,其在石油化工和環境化工等多個行業中都發揮著巨大作用。
    迄今為止,已知結構的分子篩達213種,且從組分元素與骨架結構的多樣性來看,尚有很大的發展空間。報道的分子篩吸附劑主要包括A型、X型、Y型、ZSM型分子篩。分子篩材料用于VOCs的分離凈化,有很大的應用前景。
    1.1A型分子篩
    在眾多沸石分子篩種類中,A型分子篩是比較常用的一種。其結構與NaCl相似,屬于立方晶系。該類型分子篩的吸附能力和離子交換能力很強,常被作為干燥劑和吸附劑而廣泛應用于化工、石油、醫藥等領域。
    A型分子篩對不同VOCs吸附情況見表1。
    分子篩吸附法脫除VOCs的研究進展
    其中,劉芝平等發現3種正構烷烴在介孔5A沸石內大吸附量均大于各自在微孔5A內的大吸附量。并進一步驗證了正構烷烴在無粘結劑5A分子篩上的吸附與微孔擴散有很大的影響,而在有粘結劑5A分子篩上的吸附與打孔擴散有直接聯系。同時,在一定的溫度和壓力條件下對多碳鏈的各種烷烴在5A沸石分子篩上的吸附和擴散進行了考察,并用Langmuir模型對數據進行關聯,探究不同種類多碳鏈的擴散系數以及碳鏈數量與吸附熱的關系。
    Ruthven等發現擴散能隨碳數的增加而增長,初始吸附熱與碳數呈線性關系的規律。
    CarlosA等研究了丙烯和丙烷在323~423K溫 度范圍內,在5A沸石分子篩內的吸附和擴散,并得出相應的吸附數據及平衡動力學數據(見表1),在100KPa下,丙烯的吸附選擇性隨溫度的升高而增加。
    將A型沸石分子篩改性制備分子篩復合材料,使得吸附性能得到改進。改性后的復合材料對不同性的VOCs有著不同的吸附能力,性越大,甲苯、乙酸乙酯記憶丙酮的吸附能力也越強。
    張希望等制備了A型分子篩/活性碳纖維復合材料,顯著改善了分子篩在活性炭纖維表面附著差的問題,復合材料的比表面積、孔容及微孔孔容比純分子篩都得到顯著提高,制備的復合材料展現出對二氯甲烷佳的吸附效果。
    綜上所述,A型分子篩添加黏結劑后堵塞了部 分分子篩有效孔道,導致具有更低的吸附容量以及更低的吸附熱,這主要是因為添加粘結劑后,吸附質分子表現出了更強的吸附性;擴散能、初始吸附熱均與吸附質分子的碳含量呈線性規律;A型分子篩復合材料的制備,使其吸附性能得以顯著提高。
     
    1.2X型分子篩
    X型沸石是一種微孔材料,不可以進行離子交換,還可以體現其催化和吸附功能。X型沸石分子篩屬于等軸晶系,具有立方八面沸石結構
    (FAU),其硅氧骨架和鋁氧骨架結構與八面沸石相同。
    X型沸石吸附不同VOCs情況見表2。
    分子篩吸附法脫除VOCs的研究進展
    將不同類型的分子篩進行對比實驗,可以清晰、直觀地得出吸附性能的分子篩。
    王國慶等通過對比得出,在對甲醛進行吸附時,表現出較強吸附能力的是10X沸石,說明沸石的孔徑和沸石骨架中的陽離子能夠有效甲醛的吸附能力。
    Ki-joongkim等對絲光沸石和八面沸石多種分子篩在25℃室溫下吸附對比得出,八面沸石吸附量于絲光沸石,VOCs吸附量與中孔體積呈正相關。針對一種分子篩,通過單因素實驗,可以得到其吸附條件。
    X型分子篩與其他材料制備的新型復合材料也同樣具有較好的吸附能力。Atsuo等制備了一種TiO2-X沸石多孔玻璃復合材料,結果表明,吸附丙胺時(3×10-)4,與有TiO2涂覆層玻璃相比,復合X型沸石后的沸石擁有較高的比表面積,丙胺吸附率增加30%。除此之外,還可以通過對分子篩進行改性來改變分子篩的吸附能力。改性X型分子篩吸附VOCs情況見表3。

    Oumaima等發現改性后的材料對丙酮、1-x丙醇吸附量均有所增加,結構表征顯示,改性后的13X分子篩具有高比表面積和大孔洞,吸附量不與吸附材料的結構參數有關,而且與各分子的構型和化率也有關系。
    孫劍平利用水溶液離子交換法對13X沸石分子進行了Ca2+交換改性,原因在于改性后CaX分子篩內Ca2+荷徑比強于13X分子篩內Na+荷徑比,可以產生更強的電場,化作用,甲醛分子的羥基性基團易于化,因此吸附甲醛能力更強。
    1.3Y型分子篩Y型分子篩因為具有良好的離子交換性能和較強的穩定性而受到人們的重視,逐漸加大了對其吸 附性能的研究力度。
    將不同沸石分子篩和活性炭作為實驗對象,以穿透時間、吸附量為參考量,通過觀察不同吸附劑的吸附能力來研究VOCs的不同進氣濃度以及空速下對應的不同吸附性能。
    周春何等通過實驗驗證了NaY對甲苯的吸附 能力強,幾乎與AC的吸附能力相當。
    王稚真等也做了相關實驗,同樣驗證了NaY的吸附能力很強,但是由于NaY分子篩的疏水性較差,當環境濕度為50%時,其吸附性能非常低。
    Y型分子篩的親水性了進一步工業化的進程。通常工業排放的廢氣具有較高的濕度,因此在探究分子篩吸附VOCs性能實驗中,相對濕度的條件。
    周瑛等通過控制三路氣體流量比例,控制濃度和相對濕度,考察了苯與水在Y分子篩表面的競爭吸附。
    盧晗峰等通過高溫水熱法獲得超穩Y型分子篩,將其放入固定床反應器中,在一段時間內觀察并記錄其對甲苯的吸附情況,對比得出,低硅NaY分子篩表面吸附的分子會出現被水分子取代的現象,并且硅鋁比值,其吸附性能。
     
    1.4ZSM型分子篩
    ZSM-5分子篩的疏水性以及水熱穩定性普遍較高,擁有良好的離子交換性能,因此其在脫除 VOCs中非常受歡迎。
    根據相關工藝條件,考察了氣流濕度、VOCs初始濃度、氣流比速等因素對ZSM型分子篩吸附的影響。
    郭昊乾等通過實驗發現,ZSM-5分子篩在25 ℃時的吸附性能好,吸附量為4.26mg/g。
    經過離子交換、改變硅鋁比后的新型分子篩, 其吸附性能和疏水性能都會發生變化。
    顧勇義等將陽離子交換后的H-ZSM-5分子篩與Na-ZSM-5分子篩相比,得出孔徑大小不是造成2種分子篩吸附量差異的主要因素,孔容大小才是決定吸附量的主要因素;篩選出Na-ZSM-5分子篩
    (硅鋁比為300)為佳分子篩;Na-ZSM-5分子篩對小分子VOCs(<0.6nm)有較好的吸附效果,而對于分子尺寸接近或大于分子篩孔道的(≥0.6nm),則吸附效果很差。
    綜上所述,在VOCs與水汽共存狀態下,不同硅鋁比影響分子篩的疏水性,得到不同的吸附性能;分子篩的孔容孔徑也是影響VOCs吸附的關鍵;VOCs小分子擁有相同的基團,則其相對分子質量變大,分子直徑與性相應增加,分子篩吸附性能變強,此時需要升高溫度才能完成熱脫附。

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